光驱动碳中和研究中心在光驱动二氧化碳绿色合成领域取得新进展

近期，我院光驱动碳中和研究中心课题组在光热催化二氧化碳资源化高附加值转化领域取得重要进展，相关工作“Sunlight-Driven Low-Pressure Dimethyl Carbonate Synthesis via Charge-Asymmetric Cu⁺-Ce³⁺ Sites Enabling Cooperative CO₂ and Methanol Activation”以河北大学为第一单位发表在国际期刊《ACS Catalysis》。博士研究生陈少华为论文第一作者，叶金花教授和宁尚波博士为共同通讯作者。

碳酸二甲酯（Dimethyl Carbonate, DMC）是一类重要的绿色化工中间体，广泛应用于燃料添加剂、医药、锂电池电解液和高分子材料等领域。利用CO₂与甲醇直接合成DMC，不仅具有原子经济性高、环境友好等优势，同时也是实现碳资源高值化利用的重要路径。然而，CO₂分子高度稳定、化学惰性强，传统体系往往依赖高压条件，严重限制了其工业应用前景。

本研究构建Cu⁺-Ce³⁺非对称活性位点，在低压 (9 bar) 和自然光(20 mW/cm²)下，CO₂和CH₃OH直接合成碳酸二甲酯。最优的0.8%Cu-CeO₂催化剂实现41.7 mmol/g的DMC高产量，高选择性。实验表征和DFT计算表明，界面Cu⁺-Ce³⁺位点促进了*CH₃O和CO₂*中间体的形成，增强了CH₃O*和CO₂*中间体的耦合。这种非对称位点协同作用显著降低了耦合成CH₃OCOO*物种的能垒，促进了随后向DMC的转化。该工作为界面电荷调控策略提供了见解，并为设计太阳能驱动的CO₂转化为高价值碳基高附加值产品设计催化剂提供了新思路。

以上工作得到国家自然科学基金、区域创新发展联合基金、河北省自然科学基金、河北省教育厅项目、中国博士后面上基金、河北大学人才项目等项目大力支持。

文章链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c06720