近期,我院光驱动碳中和研究团队在光热绿色甲醇生产领域取得突破性进展,相关工作“Continuous-flow photo-oxidation of methane to methanol at a reticular gas-solid interface”以河北大学为第一单位发表在《Nature Communications》。郝宇晨博士为论文的第一作者,郝宇晨博士、叶金花教授、北京理工大学王博教授为共同通讯作者。
甲烷作为天然气、页岩气、可燃冰等的主要成分,是一种储量丰富的碳基资源。将甲烷转化为高附加值化学品(如甲醇)具有重大应用价值。传统工业中,由甲烷制取甲醇需首先经过蒸汽重整过程生产合成气,然后再将合成气进一步转化为甲醇。然而,蒸汽重整过程通常需要在高温、高压条件下进行,这不仅会消耗大量化石燃料,也会造成温室气体二氧化碳的大量排放。开发甲烷直接氧化技术,实现温和条件下高效、低能耗、可持续的甲烷氧化制甲醇,对克服传统甲醇制备过程高能耗、高碳排放的弊端意义重大。在这项研究中,叶金花教授团队发现钯(Pd)、铁(Fe)双原子活性中心修饰的金属有机框架(MOF)复合催化剂在太阳光照射下能够以空气为氧化剂,将甲烷以接近100%的选择性催化氧化为甲醇,产率达到14.6mmol g-1h-1。原位表征和理论模拟表明,单原子Pd位点能够在光照下将氧气高效催化还原为过氧化氢,而临近的Fe位点则能够利用过氧化氢将甲烷催化转化为甲醇。同时,MOF多孔框架有效调控了活性位点周围的催化微环境,进一步促进了甲烷到甲醇的高效、高选择性持续光催化转化。该催化剂能实现廉价量产,室外示范实现了自然光辐照下0.56mmol h-1的甲醇产率,显示了该催化系统极高的应用潜力。这项工作为设计廉价、清洁、高效甲烷选择性氧化制甲醇提供了一条新的道路。
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该研究工作得到了国家自然科学基金、河北省自然科学基金、河北大学高层次引进人才项目的资助以及河北大学物理科学与技术学院公共测试中心的大力支持。
文献链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-56180-7