低维能量转换材料与器件课题组在自然光驱动热催化产氢研究方面取得新进展

近期，我院低维能量转换材料与器件课题组吕存财博士、李亚光博士与我院计算凝聚态物理组王瑞宁博士、同济大学张弛教授合作，在自然光驱动热催化分解甲酸产氢方面取得新进展。相关工作“Efficient hydrogen production via sunlight-driven thermal formic acid decomposition over a porous film of molybdenum carbide” 以河北大学为第一单位发表在Journal of Materials Chemistry A（2021, 9, 22481）。吕存财博士为论文第一作者，李亚光博士和王瑞宁博士为共同通讯作者，硕士生娄萍萍和时成成等人参与了该工作。

发展高效、低CO选择性的非贵金属催化剂实现甲酸脱氢反应对氢能源体系的发展至关重要。由于甲酸催化脱氢反应需要一定的加热温度，因此将甲酸脱氢反应器与光热系统进行耦合的策略具有很大的工业应用潜力，即通过自然太阳光来驱动甲酸热催化脱氢反应以降低催化的能源消耗，而这种方法在当前的研究中鲜有涉及。作者设计了一种基于Bi₂Te₃/Cu的光热器件，该器件表现出优异的高太阳光吸收率、低热传导和低热辐射的特点，可将1 kW m^-2的太阳光辐照吸收并转化为240 ℃的高温。同时开发了碳纤维纸负载碳化钼多孔膜作为高效的甲酸热催化脱氢催化剂。并在此基础上，通过耦合甲酸热催化脱氢反应和光热器件，设计了日光驱动的甲酸热催化系统。在0.25 kW m^-2下，H₂生成速率为1.07 L g^-1 h^-1，这一数值比当前报道的非贵金属光催化剂的光催化甲酸分解速率快两个数量级。通过密度泛函理论计算发现，甲酸盐路线(*OCHOH→*OCOH+1/2H₂→*OCO+1/2H₂→CO₂)是甲酸分解生成H₂和CO₂的最小能量路径。

图1. 光热系统及碳纤维纸负载碳化钼多孔膜的光热催化甲酸脱氢反应活性

https://doi.org/10.1039/D1TA06059G